Auf jeden Fall MTB. Allein schon auf Kreta wirst du dich ärgern, wenn du keines hast. Für die hohen Berge in Albanien oder Montenegro ist der Mai als Starttermin leider noch zu früh.
Beim Zeitbudget von fünf Wochen wird's mit Start in Zagreb allerdings zu eng, da fährst du dann eher lange Etappen und hast wenig Zeit für Trailkringel. Ich war damals allein 48 Tage in Griechenland unterwegs, und langweilig war's da nicht.
Start in Split:
Woche 1: Brac-Hvar-Vela Luka-Polace-Dubrovnik, Inselhüpfen mit vielen Trails (
https://www.mtb-news.de/forum/t/adriatix-von-rom-nach-muenchen.921178/page-31#post-16690064 )
Woche 2: Montenegro, Golf von Kotor usw, Trails wird man finden.
Woche 3: Albanien mit dem Koman-Stausee-Trip, eher wenig Trails, bisserl Mazedonien, Ohridsee, Bitola
Woche 4: Nordgriechenland, Schifferl Athen - Kreta
oder noch
Woche 5: Peloponnes, Schifferl Gythio - Kreta
Wirst trotzdem viel Straße und Piste fahren: 4-5 Wochen Balkan sind mit MTB einfach knapp, wenn man nicht wie ein Rennradler an den ganzen Highlights vorbeibrausen möchte. Könntest auch einfach in Thessaloniki starten und nur Griechenland abtrailen (Olymp usw).